• 電化學氧化基本原理

    2021-01-26 10:45:06 科力邇
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    電化學氧化法的基本原理及影響因素

     

    電化學氧化法的基本原理


           隨著 AOPs 的興起,出現了利用電化學方法處理廢水的技術。目前,該類技術發展了許多穩定高效的電極材料,DSA 電極( dimension stable anodes) 、BDD電極( boron - doped diamond anodes) 、Ebonex 電 極、 NTA 電極( nanotube arrays) 等。電化學氧化是指利用電場直接氧化或間接產生·OH、O-2·等自由基降解污染物。其機制主要分為陽極直接氧化和間接自由基氧化。前者是指吸附在陽極的有機分子因失去電子而被氧化,但降解能力有限;后者是指通過電極反應產生·OH、O-2·等自由基或O3、H2O2 等氧化劑氧化有機分子。在水相中,H2O 在陽極表面被氧化成吸附態的·OH,也可能分解產生O2、H2O2 等。此外,還可能使陽極材料進一步轉化為更高價的氧化態 MO,如式( 78) —( 83) 所示:

     科力邇

     

    電化學氧化法的影響因素


           電化學氧化過程主要受電極材料、操作條件、介質條件等影響。電極材料的性質可從催化活性、反應速率、競爭反應等方面直接影響對污染物的降解性能,不同電極材料,其反應速率可能發生數量級的變化。另外,選擇析氧電位較高的電極材料可避免因發生析氧反應而浪費能量。關鍵性操作條件包含電流密度、電極間距。孫鳳坤在采用電化學法降解磺胺二甲基嘧啶時發現,在相同時間內,電流密度越大,單位時間內·OH 產量越大,去除率越高; 電極間距在1~2 cm 時,去除率不斷提高,在2~5 cm 時逐漸降低,電極間距過小容易發生濃差極化,過大導致反應速率下降,因此一般取 1~2 cm 為宜。介質條件如電解質濃度、pH、其他離子等均會對污染物降解效率產生影響。電解質有導電作用,電解質濃度過低導致降解速率降低,提高濃度有利于增強導電、提高電壓效率。 pH 對體系中離子的存在形態、有機分子的表面荷電情況、電極壽命等均有影響,pH 值對不同類型的電極和污染物影響機制不同。體系中其他離子如 Cl-、 SO2-4 、HCO-3 等具有競爭作用,但其在陽極產生氧化性較弱的 Cl2、S2O2-8 、C2O2-6 也有助于去除污染物。

     

    電化學氧化法的優缺點


           電化學氧化法的優勢在于可去除全氟有機物( PFOCS ) ,回收高濃度、有價值的金屬,既避免二次污染,又帶來經濟效益; 此外,污染物降解途徑多樣,兼具殺菌、電吸附等作用; 且反應器占地小、操作簡單、反應條件溫和、可控性好,可根據有機負荷實時調節電流、電壓等條件。

       

           該技術的突破口在于解決電極污染和壽命、反應器設計、設備投資及運行成本等。在實際應用中,電極易受污染,導致活性降低,需要定期清洗、維護。若采用可溶性電極,使用壽命短、難回收、易對環境造成污染且電流效率低。在工程應用方面,缺乏傳質均勻、運行穩定的大型電化學反應器,而且電極材料昂貴,耗電量高,大部分處在 10~60 kW·h /m3。

     

    電化學氧化法的應用及發展


           Moraes 等采用 TiO2-RuO2 鈦電極電解垃圾滲濾液,在電流密度為 116 mA/cm2 條件下處理 3 h 后, COD、TOC、色度、氨氮去除率分別為 73%、57%、86%、 49%。Liu 等采用自制的脈沖電暈放電裝置降解焦化廢及其生物尾水,結果表明,在脈沖頻率為800 Hz 時,原水苯酚濃度由 611 mg /L 降 至227 mg /L,硫氰酸鹽濃度由 348 mg /L 降至 64 mg /L, B /C 值由 0. 14 升至 0. 43,能效為常規臭氧氧化的3~4倍。Eleotério 等采用不同摻比的 DSA 電極降解初始 ρ( COD) 為 670 mg /L 且含抗生素的工業廢水,在電流密度為 40 mA/cm2、0. 5 mol /L 的 Na2 SO4下處理 4 h 后,溴己新、新諾明、甲氧芐啶的 COD 降解率分別為 58%、48%、40%。

     

           就該技術所面臨的問題,通過耦合 Fenton 試劑、光照、超聲等手段,以提高其氧化能力及處理范圍。在機理方面,探討不同類型污染物的降解機理,以針對特定、毒害強且難降解的廢水設計專屬的電極或反應器。目前,主要技術瓶頸在于電流效率低及電極壽命短,突破口在于電極材料、反應器的研發。常見的電極有 DSA 電極、BDD 電極等。DSA 電極是在金屬基體如 Ti、Zr 上沉積 SnO2、PbO2、IrO2 等金屬氧化物膜,其具有良好的催化活性,但析氧、析氯電位較低,且加工時因熱膨脹系數不同,涂層與基體間易存在裂縫而脫落。針對前者,可通過金屬摻雜提高析氧電位,如 Ti /SnO2-Sb2O5、Ti /RuO2-Gd 等; 針對后者,在基體與 涂 層 間 添 加 中 間 層,以提高電極壽命。 BDD 電極具有較高的催化活性及抗腐蝕能力,電流效率 通 常 為 51% ~ 90%; 在 高 溫、硫 酸 濃 度 為3 mol /L,電流密度為 10000 A/m2 的條件下,電極壽命仍有 264 h,但成本昂貴,造價為 12000 ~ 18000 歐元/ m2,是 DSA 電極的 10 倍。目前,已研發出廉價、導電良好、耐腐蝕性強,但使用壽命短的 Ebonex 電極以及成本低廉、催化性能極高的藍色 TiO2 納米管電極( NTA) 和亞氧化鈦等電極,但這些新型電極的操作條件、工業化制備、環境影響仍不清晰,需要繼續探索加以完善。在反應器設計方面,需考慮的因素有傳質、傳熱、反應動力學、電極表面電流密度和電動勢分布等,這些因素在反應器放大后可產生重要影響。雖然處理效率的小幅提升看似微不足道,但可能對節省噸水處理成本產生重要意義。目前,三維電極反應器解決了傳統二維電極反應器的傳質距離遠、低電流效率等問題,COD 降解率提升了 10% ~ 50%,且節能效果明顯,但反應器內電壓、電流分布不均勻、且容易發生電極堵塞等問題還需進一步解決。


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